Моделювання фізичних процесів формування аналітичного сигналу секторних магнітних та часопролітних мас-спектрометрів

Abstract

Дисертаційна робота присвячена розробленню та апробації узагальненої математичної моделі форми піка для безпосереднього отримання кількісної інформації з аналітичного сигналу секторних магнітних та часопролітних мас-спектрометрів у задачах автоматизованої обробки мас-спектрів. На базі узагальненої моделі розроблено методику аналізу ізотопного складу зразків, яка полягає в обчисленні площі піків і може застосовуватися, наприклад, у випадках недостатньої роздільної здатності мас-спектрометра або під час аналізу багатокомпонентних сумішей. Запропоновано методики оцінки якості фокусування іонно- оптичної системи секторного магнітного мас-спектрометра та вимірювання точної маси іонів. Експериментально показано, що на точність оцінок форми аналітичного сигналу суттєво впливають перехідні процеси детектора, а також ефекти зменшення ширини профілю пучка при збільшенні маси іонів. Чіткий фізичний сенс параметрів моделі дає можливість безпо- середньо досліджувати фізичні процеси формування іонів в іонних джерелах часопролітних мас-спектрометрів. При цитуванні документа, використовуйте посилання http://essuir.sumdu.edu.ua/handle/123456789/24864

Диссертационная работа посвящена разработке и апробации обобщённой модели формы пика для непосредственного извлече- ния количественной информации из аналитического сигнала сек- торных магнитных и времяпролётных масс-спектрометров. Математическая модель построена в аналитическом виде путём решения интегрального уравнения, описывающего процесс регистрации ионного тока пучка детектором масс-спектрометра. Модель позволяет учитывать эффекты изменения формы пика в зависимости от его положения на шкале масс, а также особенности распределения плотности ионов в поперечном сечении (или вдоль) пучка. Параметры обобщённой модели характеризуют реальные физические величины: площадь пика, положение пика на шкале масс, ширину и степень асимметрии распределения плотности ионов в поперечном сечении или вдоль пучка, а также некоторые аппарат- ные характеристики используемого детектора и масс-анализатора. На базе обобщённой модели разработана методика анализа изо- топного состава образцов, основанная на вычислении площади пиков, которая может применяться, например, в случаях недоста- точной разрешающей способности масс-спектрометра или при ана- лизе многокомпонентных смесей. Предложены методики оценки качества фокусировки ионно- оптической системы секторного магнитного масс-спектрометра и измерения точной массы ионов, которые основаны на восстановле- нии первичной функции распределения плотности ионов в попе- речном сечении (или вдоль) пучка. Экспериментально показано, что на точность оценок формы аналитического сигнала существенно влияют переходные процессы детектора, а также эффекты уменьшения ширины профиля пучка при увеличении массы ионов. Для уменьшения этого влияния не- обходимо тщательно контролировать скорость сканирования масс- спектров секторных магнитных масс-спектрометров. Чёткий физический смысл параметров модели даёт возмож- ность непосредственно исследовать физические процессы форми- рования ионов в источниках ионов времяпролётных масс- спектрометров. Результаты проведённого исследования впервые позволили создать программное обеспечение для автоматической регистрации и обработки экспериментальных масс-спектров, которое не требует вмешательства оператора в процесс извлечения количественных оценок аналитического сигнала. При цитировании документа, используйте ссылку http://essuir.sumdu.edu.ua/handle/123456789/24864

The thesis is devoted to the development and testing of the generalized mathematical model of the peak shape for direct extraction of the quantitative information from the analytical signal of sector magnetic and time-of-flight mass spectrometers in the tasks of automatic mass spectra processing. On the base of generalized model the analyzing method of isotopic composition was developed; the method presupposes the calculation of the peak area and could be applied, for example, in the cases of insufficient resolution of a mass spectrometer or for the analysis of the multicomponental mixtures. The methods of the focusing quality of an ion-optical system of a sector magnetic mass spectrometer to be estimated and accurate mass of ions to be measured were proposed. It was experimentally proved that the accuracy of the estimates of the analytical signal depends on the transient processes in the detector, and on the effects of beam profile narrowing as mass of ions increases. Distinct physical meaning of the model parameters allows physical processes of the ion formation in ion sources of time-of-flight mass spectrometers to be investigated directly. When you are citing the document, use the following link http://essuir.sumdu.edu.ua/handle/123456789/24864