Single Electron Transistor Based on Endohedral Metallofullerenes Me@C60 (Me = Li, Na, K)

Abstract

У роботі в рамках теорії функціональної щільності за допомогою моделювання досліджено транспортні властивості одноелектронного транзистора (SET) на основі металофулеренів Me@C60 (Me = Li, Na, K). Оптимізація молекул Li@C60, Na@C60, K@C60 проводилася використовуючи обміннокореляційний функціонал Perdew-Burke-Ernzerhof (PBE) та узагальнене наближення градієнта (GGA), що дозволило найбільш точно описати подібні структури. Розраховано електростатичний різницевий потенціал, спектр молекулярної енергії та повну енергію SET на основі Me@C60. Було встановлено, що SET на основі K@C60 є більш стійким, ніж інші розглянуті SET на основі C60, Li@C60, Na@C60. Визначаються залежності повної енергії молекул Me@C60 (Me = Li, Na, K) від їх повного заряду, а також залежності повної енергії від напруги затвора Me@C60-SET. Через нестабільність стану малих молекул з додатковими електронами більше двох, під час моделювання величини – 2, – 1, 0, 1, 2 були обрані як повні електричні заряди для кожної молекули. Показано, що енергія негативно зарядженого розглянутого металофулерена нижча, ніж енергія нейтрального, і навпаки, енергія позитивно зарядженого металофулерена більша, ніж енергія нейтрального. Було виявлено, що при негативних напругах затвора транзистора стани позитивного заряду (+ 1, + 2) є більш стійкими порівняно із станами негативного заряду (– 1, – 2) через зміщення HOMO (вища заповнена молекулярна орбіталь) та LUMO (нижча незайнята молекулярна орбіталь) зі зміною напруги затвора. Діаграми стійкості SET на основі С60, Me@C60 були проаналізовані. Також було показано, що площа SET на основі кулонівського діаманта на діаграмі стійкості залежить від радіуса інкапсульованого атома. Отримані результати можуть бути корисними для розрахунку нових типів SET на основі металофулеренів.

In this work, within the framework of the density functional theory, the transport properties of a single-electron transistor (SET) based on metallofullerenes Me@C60 (Me  Li, Na, K) were investigated by simulation. The optimization of Li@C60, Na@C60, K@C60 molecules was carried out using the Perdew-BurkeErnzerhof (PBE) exchange-correlation functional and the generalized gradient approximation (GGA), which allows the most accurate description of such structures. Electrostatic difference potential, molecular energy spectrum, and total energy of a SET based on Me@C60 were calculated. It was found that a SET based on K@C60 is more stable than other considered SETs based on C60, Li@C60, Na@C60. The dependences of the total energy of molecules Me@C60 (Me  Li, Na, K) on their total charge are determined, as well as the dependences of the total energy on the gate voltage Me@C60-SET. Due to the instability of the state of small molecules with additional electrons of more than two, during the simulation, the values of – 2, – 1, 0, 1, 2 were chosen as the total electric charges for each molecule. It is shown that the energy of a negatively charged metallofullerene under consideration is lower than that of a neutral one, and vice versa, the energy of a positively charged metallofullerene is greater than that of a neutral one. It was found that at negative transistor gate voltages, positive charge states (+ 1, + 2) are more stable compared to negative charge states (– 1, – 2) due to a shift in the HOMO (highest occupied molecular orbital) and LUMO (lowest unoccupied molecular orbital) with a change in gate voltage. The stability diagrams of SETs based on С60, Me@C60 were analyzed, and it was also shown that the area of the Coulomb diamond SET on the stability diagram depends on the radius of the encapsulated atom. The results obtained can be useful in the calculation of new types of SETs based on metallofullerenes.