The Physicochemical Characteristics of Silicon-Germanium Nanoclusters

Abstract

Проведено систематичне дослідження за допомогою функціональної теорії щільності (DFT) з метою вивчення структурних, енергетичних та електронних властивостей кластерів германію, легованих кремнієм (SiGen, n = 1-20), використовуючи програмне забезпечення SIESTA. У зв'язку з цим були визначені та обговорені ізомери кластерів SiGen з найнижчою енергією. Ми виявили, що легування кластерів Gen + 1 одним атомом Si підвищує стійкість цих кластерів. Вивчено відносну стійкість розміру кластера в залежності від енергій зв’язку, енергій фрагментації та різниці енергій другого порядка для всіх структур SiGen. Так само були визначені та проаналізовані електронні властивості, такі як зони HOMO-LUMO, вертикальна спорідненість до електронів (VEA) та вертикальний потенціал іонізації (VIP). Максимальні піки енергії фрагментації спостерігалися при значеннях n = 3, 5, 8-11, 13, 15 і 14 для кластерів Gen + 1 і SiGen відповідно, що вказує на те, що ці кластери мають більш високу відносну стійкість, ніж їхні сусіди. Крім того, аналіз різниці енергій другого порядка показує, що кластери Gen + 1 і SiGen при n = 2-8, 10-15, 19, 20 є більш стійкими. Значення зон HOMO-LUMO мають тенденцію до зменшення зі збільшенням кількості атомів Si в кластері, що говорить про збільшення хімічної активності. Крім того, через обговорення параметрів VEA та VIP ми виявили, що кластер SiGe4 має високу металеву властивість. Отримані результати показали, що кластер SiGe15 з симетрією C2 більш стійкий, ніж інші кластери.

A systematic investigation with density functional theory (DFT) was carried out in order to explore the structural, energetic and electronic properties of silicon-doped germanium (SiGen, n = 1-20) clusters using SIESTA package. In this regard, isomers of SiGen clusters with the lowest-energy were determined and discussed. We found that the doping of Gen + 1 clusters with one Si atom enhances the stability of these clusters. The relative stability has been studied relative to cluster size in terms of binding energies, fragmentation energies and second-order difference of energies for all SiGen structures. Likewise, electronic properties such as HOMO-LUMO gaps, vertical electron affinity (VEA) and vertical ionization potential (VIP) were identified and analyzed as well. Maximum peaks of the fragmentation energy were observed at sizes n = 3, 5, 8-11, 13, 15, and 17 for Gen + 1 and SiGen clusters, respectively, which indicates that these clusters have higher relative stability than their neighbors. Besides, the second energy difference analysis shows that Gen + 1 and SiGen clusters at n = 2-8, 10-15, 19, 20 are more stable. The values of HOMO-LUMO gaps take a decreasing trend with the increasing number of Si atoms in the cluster, which suggest an increase in chemical activity. Also, through our discussion of parameters VEA and VIP we found that SiGe4 cluster has high metallic property. The obtained results revealed that the SiGe15 cluster with C2 symmetry is more stable than the other clusters.