The Purcell Factor of a Dipole Molecule Located Near a Spherical Metal Nanoparticle

Abstract

В роботі розглядається задача про вплив сферичної металевої наночастинки на спонтанне випромінювання молекули-диполя, що знаходиться в околі наночастинки. Отримано вирази для частотної і розмірної (на частоті поверхневого плазмонного резонансу) залежностей фактора Парселла, а також фактора зв’язку з резонатором. В якості резонатора виступає наночастинка. Для частотної залежності діелектричної функції вважається придатною модель Друде. Розрахунки проводилися для сферичних наночастинок різного радіусу і з різного металу, розташованих у різних діелектричних середовищах і на різних відстанях до молекули-диполя, з урахуванням об’ємної і поверхневої релаксації та радіаційного загасання. За результатами розрахунків встановлено, що частотні залежності факторів Парселла та зв’язку з резонатором характеризуються двома максимумами. Один з них, відносно невеликої ширини, спостерігається на частоті, яка практично співпадає з частотою поверхневого плазмонного резонансу поодинокої сферичної металевої наночастинки. Другий, широкий, знаходиться в червоній або інфрачервоній області спектру. Доведено, що причиною виникнення цього другого низькочастотного максимуму є резонанс мод «галереї, що шепоче». За однакової частоти досліджувані фактори мають тим більшу величину, чим більшим є радіус наночастинки і чим меншою є відстань від неї до молекули-диполя. Продемонстровано, що зміна матеріалу наночастинки має наслідком зміну величини фактора Парселла та зсув максимумів в його частотній залежності. Причиною такого ефекту є суттєва відмінність плазмової частоти і частки міжзонних переходів у діелектричній функції для різних металів. Досліджено вплив середовища, в якому знаходиться система срібна наночастинка-диполь, на частотну і розмірну залежність фактора Парселла. Встановлено, що зі збільшенням діелектричної проникності середовища зменшується значення фактора Парселла і максимуми його частотної залежності зсуваються в область нижчих частот.

The paper considers the problem of the effect of a spherical metal nanoparticle on the spontaneous radiation of a dipole molecule located in the vicinity of the nanoparticle. Expressions for the frequency and size (at the surface plasmon resonance frequency) dependences of the Purcell factor, as well as the coupling factor with the resonator, were obtained. It is the nanoparticle that acts as a resonator. The Drude model is considered suitable for the frequency dependence of the dielectric function. Calculations were performed for spherical nanoparticles of different radii and made of different metals, located in different dielectric media and at different distances from the dipole molecule, taking into account volume and surface relaxation and radiation attenuation. According to the results of the calculations, it was established that the frequency dependences of the Purcell factor and the coupling factor with the resonator are characterized by two maxima. One of them, with a relatively small width, is observed at a frequency that practically coincides with the frequency of the surface plasmon resonance of a single spherical metal nanoparticle. The second, broad, is in the red or infrared region of the spectrum. It is proved that the reason for the emergence of this second low-frequency maximum is the resonance of the "whispering gallery" modes. At the same frequency, the greater the radius of the nanoparticle and the smaller the distance from it to the dipole molecule, the larger the investigated factors are. It has been demonstrated that a change in the material of a nanoparticle results in a change in the value of the Purcell factor and a shift of the maxima in its frequency dependence. The reason for this effect is a significant difference in the plasma frequency and the fraction of interband transitions in the dielectric function for different metals. The effect of the environment in which the silver nanoparticle-dipole system is located on the frequency and size dependence of the Purcell factor was studied. It was established that with an increase in the dielectric constant of the medium, the value of the Purcell factor decreases and the maxima of its frequency dependence shift to lower frequencies.