A DFT Study of Hydrogen Adsorption onto Graphene: Effect of Nitrogen Doping

Abstract

Using standard GGA PBE as well as dispersion-corrected PBE-D3 and B3LYP-D3 functionals we have theoretically studied the adsorption of a hydrogen molecule onto pristine and N-doped graphene. We have found that the van der Waals interactions make an important contribution to adsorption energy (Ea) of H2. In graphene, the step-by-step substitution of carbon atoms with nitrogen modifies Ea values. All three methods used predict the considerable increase in Ea for N-doped graphene, when the horizontal configuration is considered. The results of the present study indicate that the introduction of the small number of nitrogen atoms may increase the adsorption energy in graphene, but the increment, seemingly, is dependent on the configuration of the interacting species.

Используя стандартный функционал GGA PBE, а также функционалы с дисперсионной коррекцией РВЕ-D3 и B3LYP-D3, мы теоретически изучили адсорбцию молекулярного водорода на чистый, и допированный азотом графен. Мы обнаружили, что взаимодействия Ван-дер-Ваальса вносят важный вклад в энергии адсорбции (Еа) водорода. Пошаговое замещение атомов углерода азотом в графене изменяет значения Еа. Все три метода предсказывают значительное увеличение Еа для допированного азотом графена при изучении горизонтальной конфигурации. Результаты данного исследования показывают, что введение небольшого количества атомов азота может увеличить энергию адсорбции в графене, но приращение, по-видимому, значительно зависит от конфигурации взаимодействующих частиц.